Filha de Carlos Alberto de Carvalho Meireles, funcionário do Banco do Brasil S.A., e de D. Matilde Benevides Meireles, professora municipal, Cecília Benevides de Carvalho Meireles nasceu em 7 de novembro de 1901, na Tijuca, Rio de Janeiro. Foi a única sobrevivente dos quatros filhos do casal. O pai faleceu três meses antes do seu nascimento, e sua mãe quando ainda não tinha três anos. Criou-a, a partir de então, sua avó D. Jacinta Garcia Benevides.
Estudou literatura, música, folclore e teoria educacional. Colaborou na imprensa carioca escrevendo sobre folclore. Atuou como jornalista em 1930 e 1931, publicou vários artigos sobre os problemas na educação. Fundou em 1934 a primeira biblioteca infantil no Rio de Janeiro.
Cecília Meireles lecionou Literatura e Cultura Brasileira na Universidade do Texas, em 1940. Profere em Lisboa e Coimbra, conferência sobre Literatura Brasileira. Publica em Lisboa o ensaio "Batuque, Samba e Macumba", com ilustrações de sua autoria. Em 1942 torna-se sócia honorária do Real Gabinete Português de Leitura do Rio de Janeiro. Realiza várias viagens aos Estados Unidos, Europa, Ásia e África, fazendo conferências sobre Literatura Educação e Folclore.