O trabalho de León III tornou-se notório pelo fervor com que celebrava reuniões e cerimônias de exorcismo. 'Manual do exorcista', primeiro livro de orações sobre a prática do exorcismo, é uma coletânea de orações organizada pelo próprio Papa e enviada ao Imperador Carlos Magno com o propósito de protegê-lo de influências ruins. As orações, separadas por tipos, destinam-se a afastar males de toda a sorte e infortúnios ou para reestabelecer a paz.