Foi um poeta, novelista, dramaturgo e filósofo grego. Mestre da literatura grega do século XX, ficou conhecido como um brilhante revitalizador dos mais diversos gêneros literários. Para fugir da instabilidade política na ilha de Creta, seus pais inscreveram-no em uma escola de padres franceses na ilha de Naxos.
Depois estudou direito em Atenas (1902-1906) e filosofia em Paris, onde durante dois anos (1907-1908) foi aluno de seu tutor, o filósofo Henri Bergson. Depois, como correspondente estrangeiro de imprensa, viajou por Espanha, cobrindo a Guerra Civil Espanhola para um jornal grego, Reino Unido, União Soviética, Egito, Palestina e Japão, enquanto escrevia, incluindo poemas, reflexões filosóficas e comentários de viagens.
Lançou Odíssa (1938), poema de 33.333 versos que pretendia ser um prolongamento da célebre obra de Homero. Durante os primeiros meses da Segunda Guerra Mundial, trabalhou para Conselho Britânico, em Londres (1939-1940), deixando o posto para retornar à Grécia, onde viveu sob a ocupação alemã. Envolvido na política nacional, foi nomeado Ministro da Educação (1945) e tornou-se dirigente do partido socialista grego (1946).
O prestígio internacional do autor veio com romance Víos kai politía tou Aléxi Zormpá (1946), o famoso Zorba, o grego que também fez grande sucesso quando adaptado para o cinema (1964). Por um curto período morou na Inglaterra (1946) e depois radicou-se na praia francesa de Antibes, onde escreveu O kapetfán Mikhális (1950), os romances filosóficos O khristós xanastavrónetai (1954) e O televtaíos pirasmós (1955), levado ao cinema como A última tentação de Cristo (1988).
Suas obra literária abrangeu de ensaios filosóficos como Asketiké (1927), poesias e tragédias e traduções de obras clássicas da literatura, como a Divina comédia de Dante e o Fausto de Goethe. Durante uma viagem à China, adoeceu, foi transferido para Copenhague e depois para um hospital em Freiburg im Breisgau, Alemanha, onde infelizmente morreu aos 71 anos e foi enterrado em Heráclion, sua cidade natal, na Ilha de Creta.